Ⅰ.서 론

국내 의료용 사이클로트론센터는 2015년 현재 약 40개소 에 이르고 있으며, 사이클로트론은 가속에너지 20 MeV 이 하, 가속전류 150 μA 이하가 대부분이다. 의료용 사이클로 트론은 방사성의약품인 [¹⁸F]FDG를 주로 제조하고 있으며, [¹⁸F]FDG는 핵의학 검사장치인 양전자방출단층촬영기기 (PET-CT)에 이용되고 있다^1,2).

사이클로트론 구성부품들은 가속된 양성자 빔 및 ¹⁸O (p,n)¹⁸F 핵반응에서 발생되는 이차 중성자 빔과 같은 이차 방사선에 의해 방사화 핵종으로 변환된다³⁾. 특히, 표적집 합체 구성품인 원도우포일에서 방사화 핵종이 많이 생성된 다⁴⁾. 이러한 방사화 핵종들에는 장반감기 핵종이 포함되어 있어서 사이클로트론 가동 정지 후에도 방사화 핵종으로부 터의 잔류방사선에 주의할 필요가 있다⁵⁾. 따라서, 표적집합 체의 고장수리나 표적집합체 라인 점검 등 사이클로트론 표 적 부품에 접촉할 필요로 하는 작업은 방사화된 부품으로부 터의 높은 선량을 받을 우려가 있다^6,7). 또한, 사이클로트론 가동 직후에는 방사화생성물에서 방출되는 방사선뿐만이 아니라 잔류 동위원소 ¹⁸F으로부터의 피폭에도 주의하여야 한다. 따라서, 표적집합체 유지보수 작업자 피폭을 줄이기 위해서는 사이클로트론 가동 정지 후 충분히 긴 시간동안 지연 후 작업을 수행하는 것이 바람직하다.

사이클로트론 관련 국내연구를 살펴보면 사이클로트론 시설의 차폐연구 및 [¹⁸F]FDG관련 피폭선량에 대한 연구 등 이 진행된 적은 있으나¹⁾, 사이클로트론 표적집합체 유지보 수 작업에 대한 잔류 방사화 분석 및 선량률 평가는 매우 부 족한 실정이며, 표적집합체 유지보수 작업에 따른 표적집합 체 잔류 방사화 분석 및 선량률 평가를 근거로 한하여, 사이 클로트론 가동직후 시간에 따른 선량률감소에 대한 데이터 를 통하여 사이클로트론 운영의 방사선안전과 ICRP 103권 고에서 강조한 방사선방호의 최적화 달성^8,9)을 위한 실무차 원에서의 방사선안전관리의 필요성이 대두되고 있다.

본 연구는 사이클로트론 Cyclone 18/9 기기 Maintenance Guide에 따라 사이클로트론 가동 후 표적집합체에 발생되 는 주요 핵종을 분석^10,11)하였다. 이를 위해서 표적실내의 잔 류물질 및 표적창 하버포일에 대한 감마핵종분석을 수행하 였다¹²⁾. 또한, 사이클로트론 가동직후 사이클로트론에서 발 생되는 선량률을 시간에 따라 측정하였다¹³⁾.

Ⅱ.본 론

1.연구 재료

1)사이클로트론 및 표적집합체

이 연구의 분석 대상인 사이클로트론은 IBA 사의 Cyclone 18/9 모델로서 Fig. 1에 보여진 것과 같다^10,11). 이 사이클로 트론은 2005년 1월 부산대학교병원 사이클로트론센터에 설 치되었고 2005년 3월부터 현재(2016년 11월)까지 양성자를 가속하여 ¹⁸F^-동위원소를 생산하는데 이용되고 있다. 이 사 이클로트론의 빔출구에는 Fig. 2와 같은 ¹⁸F^-동위원소 생산 을 위한 표적집합체가 설치되어 있다. 양성자빔을 집속하기 위한 집속기가 표적집합체의 앞에 양성자빔의 크기를 조절 하게 되고, 집속된 양성자가 표적실의 표적물질과 반응하게 된다. 표적물질이 들어있는 표적실의 재질은 니오비움(Nb : Niobium)합금으로 구성되어 있다. 표적물질은 액체형태의 H₂¹⁸O 농축수를 사용하며 표적물질을 저장하는 용량은 약 2.2 mL(대형부피표적-large volume target)이다. 사이클 로트론의 가동조건은 일반적으로 양성자 가속에너지 18 MeV, 가속전류 35 μA, 2시간을 가동조건으로 하고 있으며 가동 후 생산되는 ¹⁸F^-는 약 4,000 mCi가 생산되며 자동합 성장치로 이송 후 [¹⁸F]FDG약 2,400 mCi가 제조되어진다.

2)핵종분석을 위한 감마핵종분석기

표적실 잔류물질 및 표적창의 방사화된 핵종을 분석하기 위하여 미국 ORTEC사의 고순도 게르마늄 감마핵종분석기 를 사용했으며, 감마핵종분석기는 검출기(detector), 증폭기 (amplifier), 다중 파고 분석기(Muti-Channel Analyzer; MCA) 등으로 구성되어 있다. 감마핵종분석기의 교정은 국 가표준기관(Primary Standard Institution)인 한국표준과 학연구원(KRISS)에서 제시하는 국제적으로 인증된 표준물 질(Primary Standard Insitution)을 사용한 교정용 혼합표 준선원 10개(²⁴¹Am, ¹⁰⁹Cd, ⁵⁷Co, ¹³⁹Ce, ⁵¹Cr, ¹¹³Sn, ⁸⁵Sr, ¹³⁷Cs, ⁶⁰Co, ⁸⁸Y) 의 인공방사성핵종이 혼합되어 있는 인증 표준물질(CRM, 1 L marinelli beaker) 혼합선원을 이용하 여 에너지 및 효율을 교정하였다.

3)선량률 측정을 위한 큐리미터

표적집합체에 잔류하는 ¹⁸F^-의 방사능을 정량하기 위하여 미국 CAPINTEC사의 CRC-25PET 모델 큐리미터(Dose Calibrator)를 사용했다. 큐리미터는 방사성동위원소의 방 사능량을 Bq 또는 Ci 단위로 정량하는데 사용하는 장비로서 이온함 챔버와 디스플레이 장치로 구성되어 있다. 방사능량 을 정량하는 방법은 원통형 차폐체내에 우물형 이온함에 정 량할 시료를 넣고 계측하며, 주로 PET용 선원(¹⁸F^-등)을 사 용하는데 이용되고 있다. 교정은 20 cc 유리병에 에폭시 형 태로 담겨있는 교정용 밀봉선원(⁵⁷Co, ¹³³Ba, ¹³⁷Cs)으로 교 정되었다.

4)방사선감시기

표적집합체에 잔류하는 방사선량률을 확인하기 위하여 미국 CAPINTEC사의 AreaExpert 방사선감시기를 사용했 다. 방사선감시기는 사이클로트론 시설 내에서의 방사선안 전성 및 작업자의 안전을 확보하기 위하여 특정지역 및 방 사성물질을 함유할 수 있는 계통의 방사선준위 및 선량률을 연속적으로 측정 및 감시하는 기능을 가지고 있는 장치이 다. 방사선감시기의 교정은 2014년 10월 24일 PTW Unidose 사의 Webline T10021 참고기준에 따라 교정되었다.

2.연구방법

1)표적집합체 방사화 핵종 분석

표적집합체내 잔류 방사화 핵종 분석을 위하여 사이클로 트론을 양성자 가속에너지 18 MeV, 가속전류 35 μA, 2시간 가동하여 ¹⁸F^-생산한 후 표적내부를 H₂¹⁸O 농축수 2.2 mL로 세척하여 시료를 Fig. 3과 같이 채취한 후 고순도 게르마늄 감마핵종분석기를 이용하여 표적집합체 내 잔류하는 방사 화 핵종의 종류 및 방사능농도를 측정분석하였다. 표적집합 체 내부 구성부품인 하버포일(Havar foil)에서 생성된 방사 화 핵종의 종류 및 방사능농도를 확인하기 위하여 하버포일 (5,000 μAh 사용)을 Fig. 4와 같이 표적집합체 유지보수 작 업 시 분리하여 0.03 g의 시료를 채취하여 고순도 게르마늄 감마핵종분석기로 측정․분석하였다.

2)잔류 ¹⁸F^- 및 표적집합체 외부에서의 공간선량률 변화 분석

사이클로트론을 이용한 ¹⁸F^-생산 후 표적 내 잔류하는 ¹⁸F^-에 의한 방사능이 선량률에 미치는 영향을 확인하기 위 하여 양성자 가속에너지 18 MeV, 가속전류 35 μA, 2시간 가동 후 표적 내부를 H₂¹⁸O 농축수 2.2 mL로 세척하여 양 이온교환수지(C-18 cartridge)에 하버포일로부터 발생된 방사화 핵종을 포집 시키고 잔류 ¹⁸F^-만 10 cc 바이알에 회 수하여 1시간 간격으로 12시간까지 큐리미터를 이용하여 방사능을 측정하고 패턴을 분석하였다. 또한, 표적집합체 내 잔류하는 방사화 핵종에 의한 선량률을 확인하기 위하 여 Fig. 5와 같이 사이클로트론 표적집합체 유지보수 작업 자의 최대 유효선량을 받을 수 있는 높이 1.44 m, 거리 50 cm 지점에서 방사선감시기를 이용하여 시간 경과에 따른 감마선량률을 1시간 간격으로 12시간 측정하고 패턴을 분 석하였다.

Ⅲ.결과 및 토의

1.표적집합체 방사화 핵종 분석

표적실내에 잔류하는 방사화 핵종을 감마핵종분석기를 이용하여 분석한 결과 검출 핵종 및 방사능농도는 ⁵¹Cr(13.3 Bq/L), ⁵²Mn(27.1 Bq/L), ⁵⁴Mn(11.3 Bq/L), ⁵⁶Co(104 Bq/L), ⁵⁷Co(116 Bq/L), ⁵⁸Co(537 Bq/L)이었고, 검출된 핵종 중 ⁵⁸Co의 방사능농도가 537 Bq/L로 가장 높은 것으로 나타났 다. 검출된 감마핵종의 방사능 농도는 Table 1에 나타내었 고 분석한 감마스펙트럼은 Fig. 6에 나타내었다.

표적집합체내 하버포일에서 잔류하는 방사화 핵종을 감 마핵종분석기를 이용하여 분석한 결과 검출된 감마핵종 및 방사능농도는 ⁵⁴Mn(9.5679×10⁵ Bq/kg), ⁵⁶Co(1.9224×10⁷ Bq/kg), ⁵⁷Co(1.0872×106 Bq/kg), ⁵⁸Co(7.4645×10⁷ Bq/kg) 이고, 검출된 감마핵종 중, ⁵⁸Co의 방사능농도가 7.4645×10⁷ Bq/kg로 가장 높은 것으로 나타났다. 검출된 감마핵종의 방사능 농도는 Table 2에 나타내었고 분석한 감마스펙트럼 은 Fig. 7에 나타내었다.

생성된 핵종 중 ⁵¹Cr, ⁵²Mn의 반감기는 각각 27.7일, 5.6 일으로 비교적 짧은 물리적반감기를 가지고 있으며 ⁵⁴Mn, ⁵⁶Co, ⁵⁷Co, ⁵⁸Co의 반감기는 312일, 77.3일, 272일, 71일으 로 비교적 긴 물리적 반감기를 가지고 있다.

표적실내에 잔류하는 방사화 핵종을 분석한 선행연구결 과¹⁾는 1년 이상 보관된 H₂¹⁸O 농축수를 분석하였기 때문에 반감기가 짧은 ⁵¹Cr, ⁵²Mn은 검출되지 않았다. 표적집합체 내 하버포일에서 잔류하는 방사화 핵종을 분석한 선행연구 결과³⁾와 비교하여 본 연구에서는 반감기가 짧은 ⁵¹Cr, ⁵²Mn 은 검출되지 않았다.

검출된 시료에 대하여 최소검출방사능(Minimum Detectable Activity; MDA)을 산출하였다. 최소검출방사능은 시료에 서 검출할 수 있는 최소 방사능 크기를 의미한다. 본 연구에 서는 방사능 95%의 신뢰수준으로 최소검출방사능을 산출하 였다.(1)

여기서,

계측에서 평가된 시료의 방사능 농도값이 최소검출방사 능보다 작게 나타나는 경우에는 95%의 신뢰도로 시료에 방 사능이 존재하지 않는다고 평가한다. 분석한 검출값이 최소 검출방사능이상이므로 측정값은 95%의 신뢰도로 방사능이 존재한다는 의미이다. 하버포일의 측정에서 ⁵¹Cr, ⁵²Mn은 검출되었지만 12반감기 이상 경과 후 시료를 측정하였기 때 문에 신뢰도 95%를 만족하지 않는 결과값이다.

시료의 잔류하는 방사화 핵종을 분석한 결과, Cr, Mn, Co 등의 핵종이 검출된 이유는 표적집합체 내 하버포일의 구성성분이 고강도의 코발트 합금으로 Co 42%, Cr 19.5%, Mn 1.6% 등의 합금으로 이루어져 있으며 하버포일과 사이 클로트론 양성자 및 이차 중성자의 핵반응에 의해 방사화 핵종이 생성되었기 때문이다.

2.잔류 ¹⁸F^- 및 표적 외부에서의 공간선량률 변화 분석

표적집합체 내 잔류하는 ¹⁸F^-에 의한 방사능을 측정한 결 과에 감마상수(1.851×10^-4 mSv/MBq.h at 1 m)를 적용하 여 선량률로 환산하였다. 사이클로트론 빔 종료 후, 초기 선 량률은 1.23 mSv/h이고, 10시간 후 0.04 mSv/h로 감소하 였다.

방사선감시기에 의한 표적집합체에서의 감마선량률을 측정한 결과 사이클로트론 빔 종료 후, 초기선량률은 21 mSv/h이고, 10시간 후 0.67 mSv/h로 감소하였다. 이는 초 기 선량률의 95%이상 감소를 의미한다. 특히, 사이클로트 론 빔 종료 후 초기 선량률은 10시간 후 약 95%이상 감소하 였다는 의미는 단 반감기 핵종(¹⁸F^-)에 의한 선량률이 가동 종료 후부터 10시간까지 지배적임을 알 수 있었다.

하지만, 잔류 ¹⁸F^-에 의한 영향이 사라진 후에는 표적에서 검출된 핵종에 의한 피폭을 고려해야한다. Table 1, 2에서 의 측정의 결과에 의하면 초기의 검출값은 ⁵⁸Co에 의한 것이 지배적일 것이나 장기적으로 선량에 영향을 주는 것은 ⁵⁷Co 일 것으로 기대된다. 왜냐하면 ⁵⁷Co의 반감기는 272일로서 ⁵⁸Co의 반감기 71일에 비해서 훨씬 길기 때문이다. 표적집 합체에서의 선량률 값은 Table 3에 나타내었고, 시간경과에 따른 선량률 변화 그래프는 Fig. 8에 나타내었다.

Ⅳ.결 론

본 연구에서는 사이클로트론을 이용한 ¹⁸F^-생산 후 표적 실 내 잔류하는 방사화 핵종과 표적창의 방사화 핵종 및 방 사능을 확인하기 위하여 고순도 게르마늄 감마핵종분석기 를 이용하여 분석하였다. 또한, 표적 방사화 핵종 및 표적에 잔류하는 ¹⁸F^-에 의한 선량률을 측정 및 분석하였다.

본 연구결과 사이클로트론 빔 조사 종료 후 표적 유지보 수 작업 시 잔류 ¹⁸F^-의 영향에 의한 감마선 영향 감소를 고 려하여 최소 10시간 이후 표적집합체 유지보수 작업을 수행 할 필요가 있다.

실제로 측정한 데이터를 근거로 부산대학교 병원에서의 사이클로트론 표적집합체 유지보수 작업 시, 방사화 핵종 분석 및 표적집합체에 잔류하는 ¹⁸F^-에 의한 선량률 분석 자 료를 이용하여 표적집합체 유지보수 작업자의 출입시점 및 작업시간을 지정하여 유지보수 작업을 수행할 경우 ICRP 103 권고에서 강조한 작업자 방호의 최적화를 달성할 수 있 을 것으로 예상된다.