Ⅰ. 서 론

후쿠시마 원전 사고와 국내 침대 매트리스 라돈 검출 사 건 등의 여파로 방사능 오염에 대한 대 국민적 우려와 관심 도가 증가함에 따라 방사성 핵종 분석에 대한 요구가 증가 하고 있다[1]. 감마 핵종 분석은 알파, 베타 방출 핵종 분석 보다 상대적으로 전처리 난이도가 낮고 빠른 시간 내 분석 결과를 확인할 수 있어 초기 방사능 분석에 널리 활용되고 있다. 감마 방출 핵종 분석 결과를 산출하기 위해서는 여러 인자가 요구되는데, 이 중 시료의 자체흡수효과 보정인자는 시료 그 자체의 매질이라는 변수에 의해 크게 좌우된다[2]. 감마 방출 방사성 핵종 분석에서는 시료 전처리 과정이 항 상 동일할 수 없고, 이는 시료 취급 시마다 각기 다른 자체 흡수 효과를 나타내는 것을 의미하기 때문에 시료별 자체흡 수 효과를 평가하여야 한다[3]. 현재는 전산모사 기법을 적 용하거나 시료별 측정대상 핵종의 표준물질(RM, reference material)을 제작하여 보정하는 방법을 적용하고 있다[4]. 전산모사 기법의 경우 가장 많이 쓰이는 방법이나, 전산모 사 프로그램 구비와 모델링 결과물의 해석 및 검증에 대해 전문가 수준의 능력이 요구되므로 접근성이 쉽지 않다. 모 델링을 통해 시료 및 검출기를 구현해 놓는다 하더라도 실 제 제작되는 시료는 모델링 결과물과 동일 할 수 없는 한계 점이 존재한다[5-7]. 시료별 RM을 제작하는 방법은 시료와 동일한 매질에 측정 대상 핵종들을 첨가하는 것으로 동위원 소 사용 허가와 화학적 전처리 설비가 동반돼야 하며, 사용 하고자 하는 선원들의 구입경로가 제한적이며 인증 기간이 짧고, 고비용의 선원을 매질별로 매번 확보하여야 하므로 소규모 분석기관의 적용에는 어려움이 존재한다[2]. 이에 본 연구는 이러한 결점들을 극복하기 위해 대중적으로 사 용될 수 있는 방법을 연구하고자 시료용기(1 L Marinelli Beaker)에 교정 인증표준물질(CRM, Certificated reference material 우뭇가사리, 밀도: 1.001 g/cm³)의 매질과 비슷한 물(밀도: 1.0 g/cm³)을 채운 후 그 위에 방사선원을 위치시 켜 측정된 방사능 값을 기준으로 자체흡수에 대한 보정인자 를 계산하였다. 이를 통해 기존에 연구된 방법보다 적은 비 용 및 단순한 절차로 자체흡수 효과 보정을 수행하고자 하 였다.

Ⅱ. 대상 및 방법

1. 측정 장비 및 선원

연구에 사용된 장비는 고순도게르마늄검출기(HPGe)로 해당 장비는 한국표준과학연구원(KRISS)에서 보급하는 측 정소급성이 확보된 CRM(1 L Marinelli Beaker에 담긴 감 마선 방출 10 핵종)로 교정된 장비를 사용하였다[8-10]. 이 에 대한 세부 사항은 Table 1과 같다.

고순도게르마늄 감마 핵종 분석시스템을 이용해 시료의 감마선을 측정할 때는 각 핵종 고유의 에너지별로 측정효율 을 확보한 후 방사능을 산출한다. 따라서, 본 연구는 감마선 측정범위 내 다양한 에너지 범위를 적절히 보여줄 수 있고 비 교적 반감기가 길어 장기간 사용이 가능한 Cs-137, Cs-134 및 Eu-152 Check source를 선정하여 측정하였다. Eu-152 는 다양한 에너지대(121.78 keV, 244.69 keV, 344.27 keV, 411.11 keV, 443.96 keV, 778,90 keV, 867.38 keV, 964.07 keV, 1,085.85 keV, 1,112.07 keV, 1,408.01 keV) 의 감마선을 방출하며, Cs-134(604.72 keV, 795.86 keV) 및 Cs-137(661.65 keV)는 현재 식품 중 방사능 오염 정도 를 추산하는데 사용되는 지표 핵종으로 분류되어 있으므로 연구 결과의 활용성이 높아질 수 있다는 것을 고려하였다. 연구는 Fig. 1과 같이 Disk 형 선원을 활용하였다.

2. 대상 및 방법

1) 선원의 위치 결정

Check source의 가장 적절한 위치를 결정하기 위해 기준 물질인 물을 1 L Marinelli Beaker에 넣고 Fig. 2와 같이 Marinelli Beaker에 Check Source를 부착할 수 있는 부위 를 Group A(겉뚜껑), B(속뚜껑), C(측면)으로 나눈 후 각 Group 안에서 위치별 Check Source의 계수값을 확인해 최 적 위치 선정을 위해 3개의 Point로 구분하였다. 총 9개의 Point에 표시한 원안에 Check Source를 위치시켜 각 3회씩 반복 측정하였다. 이때 사용된 Check Source는 Single peak의 높은 방출확률을 가지고 있는 Cs-137(661.65 keV) 로 결정하였다.

9개의 Point 측정을 통해 선정된 최종 1개의 Point에 Human error에 의한 Check Source의 위치 변화를 통제하 고 Marinelli beaker와 항상 같은 위치를 유지할 수 있는 고정틀을 3D 프린터를 이용해 Fig. 3과 같이 제작하였다.

시료는 변경되어도 Marinelli beaker 상단에 위치되는 고 정틀에 중앙에 Check Source를 고정해 Marinelli beaker 변경 시 위치 이동에 따른 Count의 오차를 통제한다.

2) 시료의 선정 및 전처리

감마 핵종 분석시스템 교정에 사용되는 CRM과 유사한 밀도인 물을 기준 시료로 사용하였다. 물을 기준으로 저밀 도와 고밀도의 다양한 시료에서 선원의 방사능을 측정하였 으며 물과의 방사능비를 통하여 각 밀도 별 보정인자를 도 출하였다. 시료는 환경방사능 측정에 주로 사용되는 식품과 천연석 등으로 선정하였다. 식품은 식품의약품안전처의 수 입식품 방사능안전정보를 기반으로 선정하였고[11], 천연석 은 관세법에 따라 세관을 통해 수입되는 물질들로서 생활주 변방사선 안전관리법에 의해 관리되는 물질 시료로 선정하 였다[12][13]. 감마 방사능 분석을 위해 시료의 균질성을 최 대한 확보하였으며 이를 위해 식품 시료는 식품공전에서 제 시한 방사능 시험법에 따른 전처리방법을 적용하였고[14], 천연석 시료는 표준 규격으로 정의되어 있는 KS A ISO 18589-2에 따라 수행하였다[15].

시료의 부피를 통일하기 위해 Fig. 4와 같이 Marinelli Beaker의 채움 선까지 시료를 균질화하여 충전한 후 외부 누출 및 오염 방지를 위해 Parafilm으로 밀봉하였다.

3) 방사능 및 보정인자 산정 방법

방사능 계산식은 Eq. 1과 같으며 방사능 분석 결과 계산 을 위해 다양한 인자가 요구된다.

A는 방사능(Bq/g), N_s는 측정하고자 하는 피크의 순면 적, N_b는 백그라운드 피크의 순 면적, ∈ 는 계수 효율, γ는 핵종의 감마선 에너지 방출 확률, t_s는 시료의 측정시간 (sec), m은 시료의 무게(g), K₁은 샘플링과 측정 사이에 경 과된 시간에 대한 방사성 붕괴 보정인자, K₂는 측정 시간 중 에 발생되는 방사성 붕괴 보정인자, K₃는 샘플의 자체흡수 효과에 의한 보정인자, K₄는 우연합산효과에 의한 보정인 자, K₅는 측정 핵종의 동시합성효과에 의한 보정인자를 나 타낸다. 본 연구의 목적인 시료의 자체흡수효과에 의한 보 정인자(K₃) 계산식은 Eq. 2와 같다.

4) 측정기준 설정 및 적용 방법

측정기준을 포함하여 총 네 번의 측정을 수행한다. 첫 번 째로 물(밀도: 1 g/cm³) 1 L를 Marinelli Beaker에 채워 계 측한다. 두 번째로 물 시료 위에 Check source를 올려놓고 계측하여 그 결과에서 첫 번째 측정값을 차감한 후 물을 통 과한 Check source의 순수 계수값만을 얻을 수 있다. 세 번 째는 대상 시료를 계측한 후 시료에 존재하는 Target 핵종 의 Count를 측정하였다. 마지막으로 측정 대상 시료 위에 Check source를 올려놓고 계측한다. 네 번째 계측값은 시 료 내부의 방사선원과 Check source의 방사선원이 합산 된 계측값이며, 이 값에서 세 번째 시료의 Target 값을 차 감하게 되면 시료에 의해 흡수된 Check source의 측정값 을 알 수 있게 된다. 기준이 되는 Check source의 계수값 (C_water)과 흡수된 Check source의 계수값(C_sample)의 비 율을 계산하여 Target 값에 보정하게 되면 K₃ 값을 구할 수 있으며, 이를 방사능 계산식에 적용하면 자체흡수효과가 보 정된 방사능 값을 산출할 수 있다.

Ⅲ. 결 과

Fig. 2에 따라 측정한 결과는 Table 2와 같이 나왔으며, Group A는 Marinelli Beaker의 겉뚜껑 부분으로 해당 위 치에서 선원을 측정하면 내부 시료와의 간극(Air-gap)이 존재하여 방사선 감약 효과가 나타났다. Group B는 Marinelli beaker의 속 뚜껑 부분으로 Group A보다 상대적 으로 많은 방사능 계수 값이 나타났으며, Group C에서는 가장 높은 계수 값을 보였는데 이는 선원의 9번 위치에서 Marinelli Beaker를 통과하지 않은 감마선이 디텍터의 하 단부로 직접 입사되기 때문이었다.

평균 Count 값은 Group C> B> A 순으로 나타난다. 하지 만 Group C는 Marinelli beaker의 측면으로 고정틀의 제작 등 선원의 위치를 일정하게 유지하기가 어렵다는 단점이 있 다. Group B는 선원과 시료 사이의 간극이 적어, 시료 외의 요인에 의한 선량의 감약 없이 계측을 수행할 수 있으나 해 당 Point에 Check Source를 위치시키기 위해서는 천연방 사성 핵종 분석에서 필요한 Marinelli beaker의 밀봉을 저 해하며, 선원이 시료로부터 오염될 가능성이 높다. 따라서 선원의 오염의 영향이 적고 일정한 위치를 유지하기 유리한 Group A를 선정했다. Group A에서 가장 높은 계수 값을 나타내는 자리인 겉뚜껑의 정중앙인 Point 1로 최종 선정하 였다.

Table 3은 Eu-152 선원에서 저에너지 영역의 방출에너지 121.78 keV와 고에너지 영역의 방출에너지 1,408.01 keV에 따른 측정값에 따른 Net count와 그에 따른 보정인자(K₃)이 다. 121.78 keV에서 저밀도 시료인 Dry soil의 Net count는 물의 1.34배이었고, 고밀도 시료인 Calcinate bauxite는 물 의 0.58배이었다. 1,408.01 keV에서 Dry soil의 Net count 는 물의 1.15배이었으며 Calcinate bauxite는 물의 0.86배 이었다. 물을 기준으로 밀도가 낮은 시료는 같은 선원에서 과대평가 된 것으로 나타났으며, 반대로 밀도가 높은 시료는 과소평가 되는 것을 알 수 있다. 또한 금속성 물질인 Zirconia powder 시료는 투과력이 약한 저에너지 영역 측 정에서 급격한 Net count 감쇠를 보였으므로 시료의 재질 및 화학적 조성에 따른 흡수효과의 차이도 발생한다는 것을 알 수 있었다. 이를 통해 본 연구의 최종 목적인 자체흡수 효과에 대한 보정의 필요성을 확인할 수 있었다.

해당 연구 방법을 적용 시 측정 대상 핵종과 같은 Check Source의 사용을 추천한다. 본 연구에서는 Eu-152 선원을 통해 저에너지 및 고에너지에서의 자체흡수 효과의 영향을 확인하였고, 실제 적용 방법으로 Cs-134, Cs-137 선원을 사용하였다. Table 4는 Cs-134, Cs-137 선원에서 시료의 밀도별 Net count와 보정인자(K₃)이다. Cs-137에서는 밀 도가 가장 낮은 Dry soil의 보정인자가 1.18로 가장 크게 도 출되었고, 밀도가 가장 큰 Calcinate bauxite의 보정인자가 0.78로 가장 작게 도출되었다. 즉, K₃ 보정을 적용하지 않 았을 경우에는 Dry soil은 과대평가 되며 Calcinate bauxite는 과소평가 된 것을 알 수 있었다. Cs-134 선원의 604.72 keV일 때는 밀도가 가장 낮은 Dry soil의 보정인자 가 1.22, 밀도가 가장 큰 Calcinate bauxite의 보정인자가 0.77로 나타났으며 Dry soil의 보정인자가 Calcinate bauxite보다 약 1.58배 높았다. 또한, 795.86 keV일 때는 밀도가 가장 낮은 Dry soil의 보정인자가 1.10, 밀도가 가장 큰 Calcinate bauxite의 보정인자가 0.81로 나타났으며 Dry soil의 보정인자가 Calcinate bauxite보다 약 1.35배 높았다. 감마선의 투과력 차이에 의해 저에너지영역에서는 시료의 밀도와 재질에 따른 차이 고에너지영역보다 더 크게 차이가 나는 것을 알 수 있었다.

Ⅳ. 고 찰

시료의 위치, 재질, 밀도, 충전율 등 통제하기 힘든 요인 들에 의해 분석 결과는 달라질 수 있기 때문에 감마방출 방 사성 핵종 분석에 있어 자체흡수 효과는 필수적으로 보정되 어야 한다. 기존에 연구된 전산모사기법이나 시료별로 인증 표준물질(CRM)을 제작하여 보정하는 방법은 전문적인 지 식과 시간이 오래 걸린다는 한계점을 가지고 있으므로 기존 보다 간편하고 빠르게 적용할 수 있는 방법을 알아보기 위 해 본 연구를 수행하였고, 그 결과 Marinelli Beaker 겉뚜 껑의 정중앙에 선원을 두고 분석하는 것이 가장 적합함을 확인하였다. Eu-152 선원을 이용하여 도출한 시료별 보정 인자 값을 통해 저에너지 영역에서는 고에너지 영역보다 시 료에 의한 차폐효과가 더 커짐을 알 수 있었다. 이를 통해, 자체흡수효과 보정의 필요성을 한 번 더 증명하였으며 Cs-137, Cs-134 선원을 이용하여 자체흡수효과 보정을 실 증하였다. Check source만 있다면 제조된 시료에 즉시 본 연구 방법을 적용하여 기존보다 훨씬 간편하게 시료의 자체 흡수효과 보정을 수행할 수 있었으나, Marinelli Beaker 겉 뚜껑과 시료와의 Air-gap에 의한 방사선 감약이 나타나는 것을 Marinelli beaker의 형태 개선으로 극복한다면, 방출 확률이 낮은 감마선 방출 핵종 분석에도 적용 시킬 수 있을 것으로 생각된다. 또한, 일부 핵종과 시료만을 대상으로 수 행하였기에 본 연구 결과를 일반화시키기 위해서는 더욱 다 양한 시료와 많은 데이터를 가지고 전 밀도영역에 대해서도 실험적으로 검증이 필요하다는 한계점이 있다. 더불어 같은 방법으로 제조한 시료를 RM을 이용한 자체흡수효과 보정, 전산모사기법의 모델링을 통한 자체흡수효과 보정까지 총 3 가지의 보정방법들을 비교하는 연구를 추가로 진행한다면 이번에 연구된 Check Source를 이용한 자체흡수효과 보정 의 경제성과 신뢰성을 더 증명할 수 있을 것으로 생각된다 [16-18].

Ⅴ. 결 론

본 연구는 감마 핵종 분석용 점검 선원을 이용한 시료별 자체흡수 효과 보정 방법으로 감마 방출 방사성 핵종 분석 의 자체흡수 효과 보정인자를 다양한 밀도의 시료(0.13〜 2.11) g/cm3에 대해 수행하였고, 감마선 자체흡수 효과에 대한 보정의 필요성을 확인하였다. 보정인자를 구하기 위해 선원을 Marinelli beaker 겉뚜껑의 정중앙에 두고 방사능 분석을 하는 것이 가장 적절함을 확인하였으며 이 방법을 통해 시료별 보정인자를 도출하였다. 감마 핵종 분석 시 자 체흡수효과에 대한 보증이 요구되고 있는 상황에서 본 연구 결과는 소규모 실험실에서도 어렵지 않게 적용이 가능한 방 법임을 증명하였다.