Ⅰ. 서 론

한국원자력의학원(Korea Institute Radiological of & Medical Sciences; KIRAMS)은 16.5 MeV, 30 MeV, 50 MeV의 용량을 가진 Cyclotron을 이용하여 ¹⁸F, ¹²³I, ²⁰¹Tl과 같은 방사성 동위원소를 생산하고 있다. Cyclotron은 입자 를 가속하는 기기로, 방사성 동위원소는 가속되어 높은 에 너지를 가진 입자와 Target의 핵반응을 통해 생산된다[1]. 이처럼 Cyclotron은 쉽게 방사성 동위원소를 얻을 수 있다 는 장점이 있으나 한편으로는 일련의 과정에서 Target 외의 주변 물질과도 쉽게 반응하기 때문에 생산 목적 외의 방사 성 핵종 또한 쉽게 생산된다는 단점이 있다[2].

위의 과정에서 발생한 방사성 폐기물은 International Atomic Energy Agency(IAEA)의 권고에 따라 방사성 폐기 물로 분류된다[3,4]. 현재 한국원자력의학원에서 발생하는 방사성 폐기물의 경우 모두 중·저준위 폐기물로 국내 원자력 안전법에 근거하여 자체처분의 방식으로 처분하고 있다 [5,6]. 폐기물을 자체처분하기 위해 가장 중요한 것은 폐기물 이 가지고 있는 방사능을 감소시키는 것으로, 현재 원자력의 학원에서는 발생한 폐기물에 대해 저장공간에서 저장하는 방 식으로 폐기물의 방사능을 감소시키고 있다. 하지만 이와 같 은 방법은 방사능의 감소를 위해 긴 시간이 요구되는 경우 폐기물량이 누적되면서 사업소 내 한정된 저장 시설을 효율적 으로 사용할 수 없으며, 보관 및 유지에 필요한 비용 또한 매우 많이 발생할 가능성이 있다. 대부분의 의료 폐기물의 경우 반감기가 1년 이내로 비교적 자체처분까지 보관 기간이 짧으나[7], 생산과정에서 발생하는 ²²Na(2.6027년), ⁵⁴Mn(312 일), ⁶⁰Co(5.27년), ⁶⁵Zn(244일), ¹⁸³Re(70일) 등과 같은 핵종 은 반감기가 의료 폐기물보다 상대적으로 길고, 자체처분을 위한 허용농도 또한 낮으므로 처분을 위해 필요한 보관 기간 이 수년 또는 수십 년 이상을 요구하게 된다. 따라서 본 연구 는 방사성 폐기물의 자체처분을 위한 방사성 폐기물의 방사능 감소를 목적으로 연구가 진행되었다.

Ⅱ. 대상 및 방법

본 연구는 2010년 Ruhman N의 연구를 토대로 방사성 폐 기물 제염처리 전후의 오염제거율을 평가하였다[8]. Ruhman N은 6종류의 제염 물질과 핵의학과 또는 핵의학 연구실에서 유출될 가능성이 있는 ^99mTcO₄(^99mTc Pertechnetate) 를 이 용하여 오염 전과 제염 후의 오염제거율을 평가했다. 이 실험 은 유사한 방법으로 Leonardi NM(2014) 및 Akchata S (2017)에 의해 사용된 적이 있다[9,10].

1. 시료선정

본 연구는 2019년 4월까지 한국원자력의학원의 30 MeV Cyclotron 방사성 의약품 생산시설에서 ²⁰¹Tl의 분배를 위 해 사용한 흄 후드에 장착되어 있던 납판을 사용했다. 납판 의 경우 화학적으로 안정된 물질이기 때문에 제염 시 방사 화를 고려할 필요가 없고, 단순히 납판 표면에 묻은 오염을 기준으로 평가할 수 있기 때문이다.

실험에 사용된 납판은 무작위적인 위치에 대해 가로, 세 로 각각 47 ㎜ 이내의 크기로 절단되었다. 납판을 47 ㎜ 이 내로 절단한 이유는 검출기의 기하학적 효율을 고려하기 위해 핵종의 방사능 측정 시 납판과 유사한 형태의 47 ㎜ Smear Filter Certified Reference Material(CRM)을 사용 했기 때문이다.

1) 물, 알코올, 제염수

물, 알코올, 제염수 100 ㎖를 사용하여 전면과 후면을 1 분간 솔질하는 방식으로 진행되었다. 세척용 솔은 일반 가 정에서 사용되는 세척용 솔을 사용하였으며, 선정 과정에서 스펀지, 철과 같은 소재는 납판을 효과적으로 세척 할 수 없 고, 납판 표면에 손상을 가할 수 있으므로 선정에서 제외되 었다. 그리고 세척용 솔이 실험이 진행함에 따라 납판에 의 해 오염될 가능성이 있으므로 세척 과정에서 모두 같은 종 류의 다른 솔을 사용하였다.

실험 과정은 Stainless tray에 100 ㎖의 제염 시료를 채 운 뒤 납판을 움직이지 않게 고정한 다음 1초당 1회를 기준 으로 1분 동안 세척을 진행하였다. 세척 후 납판 표면에 잔 류한 수분을 증발시키기 위해 24시간 동안 실험실 내의 환 경에서 자연건조를 시행하였으며, 납판 표면의 수분이 없음 을 확인한 다음 표면방사선량률과 핵종별 비방사능을 측정 하였다.

2) 제염젤

제염젤을 이용한 제염 방식은 납판을 깨끗하게 세척된 아 크릴판에 납판의 전면이 완전히 덮일 정도로 충분한 양의 제염젤을 이용하여 밀봉했다. 이후 VanHorne-Sealy JD의 실험 과정에 따라 제염젤의 고형화를 위해 실험실의 균일 한 온도 환경에서 24시간 건조하였다[10]. 전면의 건조가 확인된 후 납판의 후면 또한 같은 방법으로 제염젤을 이용 하여 밀봉한 다음 24시간 건조하였다. 총 48시간 동안 납판 의 전, 후면을 제염젤로 밀봉한 다음 고형화 후 떼어내는 방 식으로 제염 처리를 진행하였다.

2. 결과 분석

본 연구는 High Purity Germanium(HPGe) 반도체 검출 기와 비례계수형 표면 오염 계측기를 이용해 얻은 값을 사 용해 초기 측정값을 기준으로 제염 후 오염이 제거된 비율 을 Eq. (1)을 이용하여 구하였다[11,12].

1) 표면방사선량률

오염된 납판의 표면방사선량률을 측정하기 위해 비례계 수형 표면 오염 계측기(FH-40-L/FHZ 732GM, Thermo Fisher Scientific, Germany)를 사용하였다. 측정은 납판 표면의 10 ㎝ 거리에서 1분간 측정하였다. 측정된 값에서 결 과를 보수적으로 평가하기 위해 확인된 값에서 최댓값을 기 준으로 기록하였다. 추가로 샘플링된 납판의 면적이 모두 다르므로 검출기의 교정 인자(1.90)와 단위면적(㎠)을 함께 고려하여 평가하였다.

2) 방사성 핵종 및 비방사능

시료의 방사능을 측정하기 위해 HPGe 반도체 검출기 (IP25-2, CANBERRA Inc, U.S)와 방사선 분광분석기 (DSA-1000, CANBERRA Inc, U.S)를 이용하였다. 측정 시 간은 Real Time를 기준으로 7,200초 동안 측정되었다[13].

사전실험을 통해 시료를 분석하였을 때 납판에서는 ²²Na, ⁶⁵Zn, ²⁰¹Tl, ²⁰²Tl과 같은 핵종이 검출되었다. 결과의 분석을 위해서는 납판의 방사능 농도가 높을수록 제거율의 신뢰성 을 확보할 수 있다. 본 실험이 진행된 일자가 2020년 10월 로 납판이 폐기된 2019년 4월 이후 1년 6개월 이상 지났음 을 고려하여 상대적으로 반감기가 긴 ²²Na(반감기 2.6027 년)을 이용하여 제거율을 평가하였다.

Ⅲ. 결 과

연구에 대한 전반적인 측정 결과는 Table 1에서 보여주고 있다. 연구는 시료별 5개의 납판을 이용했으며, 제염 전후 로 비방사능과 표면방사선량률을 측정 후 기록하였다. 연구 결과의 분석은 Table 1에 기록된 값과 Eq. (1)을 이용하여 제거율로 평가하였다.

1. 물을 이용한 사전실험 및 결과 평가

물을 이용하여 납판의 제염을 하였을 때 결과는 Fig. 2와 Fig. 3과 같다. 1차 제염 후 측정된 ²²Na의 제거 비율은 평 균 77.73±44.73%였으며, 표면의 오염도는 평균 75.66 ±3.79%가 감소하였다. 2차 제염을 시행했을 경우 ²²Na의 제거 비율은 평균 85.60±1.93%였으며, 표면의 오염도는 평균 83.12±2.94%가 감소하였다. 마지막으로, 3차 제염을 시행했을 때 제거된 ²²Na의 비율은 평균 93.70±2.68%였으 며, 표면의 오염도는 93.70±2.43%가 감소하였다.

2. 알코올을 이용한 제염결과 평가

알코올을 이용하여 제염 처리를 한 결과 1회의 제염만으 로도 물을 이용해 3차 제염을 한 것보다 더 높은 수준의 ²²Na의 방사능이 제거된 것을 Fig. 4 그리고 Fig. 5에서 보 여준다. 물을 이용했을 경우 3차에서 평균 93±2.68%의 ²²Na가 제거되고, 표면의 오염도가 평균 93.70±2.43%가 제거되었다. 하지만 알코올의 경우 1차 제염만으로도 95.14 ±1.91%의 ²²Na가 제거되었으며, 납판 표면의 오염 또한 81.45±3.02%가 감소하였다.

3. 제염수를 이용한 제염결과 평가

제염수를 사용하여 제염 처리를 한 경우의 결과는 Fig. 6 그리고 Fig. 7과 같다. 제염수를 이용한 제염 처리의 경우 다른 3종류에 비해 납판의 오염제거 비율이 가장 높았다. 단 1회의 제염 처리만으로도 ²²Na의 방사능이 평균 98.93± 0.27%가 제거되었으며, 납판 표면의 오염도는 87.94± 2.24%가 제거되었다. 또한, 한 개의 납판을 제외하고 제염 수를 이용하여 제염했을 때 ²²Na의 농도가 자체처분 폐기기 준인 0.1 Bq/g 이하로 감소함을 확인하였다.

4. 제염젤을 이용한 제염결과 평가

제염젤을 사용한 제염 처리를 했을 경우의 결과는 Fig. 8. 그리고 Fig. 9.와 같다. 방사성 핵종인 ²²Na의 제거 비율 은 62.94%부터 92.11%까지 약 30% 정도의 차이가 발생하 였으며, 표면 오염의 제거율은 28.78%부터 77.85%까지 약 50%의 차이가 발생하였다. 특히, 한 개의 납판에서는 모든 실험 결과 중 ²²Na의 비방사능과 표면 오염의 제거율이 가 장 낮았다.

Ⅳ. 고 찰

본 연구에서는 한국원자력의학원(KIRAMS) 30 MeV Cyclotron 생산시설에서 방사성 의약품 생산과정 발생한 방사성 폐기물의 관리와 처분을 위해 처리방식 중 제염 처 리방식을 선정하였으며, 그에 따라 4종류의 제염 물질을 이 용해 오염제거율을 평가하였다. 실험 준비 단계에서 본 연 구에서는 실험 물질을 인위적으로 오염시키지 않고 실제 30 MeV Cyclotron에서 의약품을 생산함으로 인해 발생한 폐 기물인 차폐용 납판이 사용되었다. 이 때문에 납판의 오염 도는 절단 위치에 따라 오염도의 편차가 컸으며, 실험에 사 용된 납판은 이 중 가장 오염도가 높은 위치를 기준으로 선 정하여 절단되었다. 납판의 오염 과정은 Tl을 생산한 뒤 분 배 및 회수하는 과정에서 수용액 상태로 후드를 오염시킨 후 수분이 증발하면서 발생하였다. 따라서 본 연구에서 사 용된 방사성 폐기물의 오염 형태를 유리성 오염상태로 가정 하고 실험 방법을 결정하였다.

그 결과 4종류의 제염 방법 중 제염수를 이용했을 때 1회 의 제염만으로도 납판이 가지고 있던 오염이 가장 많이 제 거되다. 제염수의 주요 성분은 비이온성 계면활성제와 열 화학물질이 첨가된 혼합물의 형태이다. 계면활성제는 친수 성과 소수성의 서로 반대되는 성질을 가지고 있는 화합물 로, 액체와 고체 물질의 경계면을 활성화하고 표면장력을 약하게 하여 결정적으로 두 물질 사이의 결합력을 약하게 하는 특성을 가진다[14,15]. 따라서 본 연구에서 사용된 제 염수는 납판과 납판 표면에 묻은 방사성 핵종의 경계면의 결합력을 약하게 하여 납판 표면의 방사성 핵종만 제거된 것으로 유추해 볼 수 있으며, 이를 토대로 오염 자체가 유리 성 오염이었음을 유추할 수 있다.

물과 알코올은 모두 성질이 같은 극성 용매이지만 본 연 구의 결과를 비교해보면 제거율의 차이는 매우 크게 나타났 다. 즉, 알코올을 이용했을 경우 물을 이용했을 때보다 납판 의 오염제거율이 더 높았다. 이는 납판의 ²²Na의 경우 이온 결합 형태가 아닌 다른 형태로 납판의 표면에 오염되었을 가능성이 크다는 것을 추측해 볼 수 있다. 만약 이온결합의 형태로 납판에 오염이 되었다면 물에서 더욱 많은 ²²Na가 용해되었어야 한다[16].

제염젤을 사용했을 경우 다른 제염 시료와 비교해서 상 대적으로 결과의 편차가 크게 발생하였는데, 이러한 점은 같은 제염젤을 이용한 실험에서 편차가 발생한다고 밝힌 VanHorne-Sealy JD와 Sutton M의 연구 결과와 유사하다 [11,17]. 제염젤의 경우 제조사에서는 Zn에 사용할 때 Zn의 빠른 산화 특성으로 인해 평균적으로 약 65%의 제거 효율이 있다고 제시하였다. 따라서 본 연구와 제조사에서 밝힌 핵 종별 효율을 고려해본다면, 본 연구에 사용된 납판에서 ⁶⁵Zn이 함께 검출된 것을 토대로 Zn의 산화 반응에 따라 납 판 표면에 Zn이 산화, 코팅되어 코팅된 층 아래 Na의 제거 를 억제했을 것이라 추측된다. 따라서 제염젤을 사용할 계 획이 있는 작업환경에서 제염을 시행할 경우 오염된 물질과 제거할 목적 핵종을 우선 고려하여 사전실험을 진행하는 것 이 오염의 제거와 비용적인 측면에서 모두 효율적일 것으로 판단된다.

본 연구에 있어서 실험 결과에 가장 크게 영향을 준 것을 Human factor이다. 본 연구에서는 이 점을 최소화하기 위 해 한 명의 실험자에 의해 실험이 진행되었으며, 같은 시간 내 일정 횟수의 제염하는 방식으로 계획하였다[9,12]. 하지 만, 이는 실험자의 물리적 요인에 따른 결과 오차를 제어하 기에는 부적절하다. 본 연구는 단순히 제염 시료 사이의 제 염 효율에 대한 평가를 목표로 하였기에 이러한 물리적 요 인을 무시하였다. 하지만 만약 제염 시료가 가지는 제염률의 일반화를 위해서는 성별, 나이 그리고 사용자의 신체적 특성 에 따라서 Human factor가 크게 작용하기 때문에 반드시 이 점을 고려하여 평가가 진행되어야 할 것으로 사료된다.

Ⅴ. 결 론

본 연구에서는 2019년 한국원자력의학원 30 MeV 시설에 서 방사성 의약품을 생산하면서 발생한 중·저준위 방사성 폐기물과 4가지 종류의 제염 물질을 사용하여 초기 오염에 대한 제거율을 평가했다. 그 결과 제염수를 사용했을 경우 1회의 제염 처리만으로도 폐기물에 포함되어 있던 ²²Na는 약 99%, 표면의 오염도는 약 88%가 제거되어 시험에 사용 된 4가지의 제염 물질 중 가장 많은 오염이 제거된 것을 확 인했다. 그리고 제염수 외의 제염 시료를 사용하여 제염 처 리를 했을 경우 상대적으로 제염 효율은 낮았으나 대략 75~90% 수준의 오염제거 효율이 있는 것을 확인했다. 이러 한 실험 결과로 본 연구에서 사용된 폐기물은 유리성 오염 형태로 유추할 수 있었으며, 그에 따른 제염 시료마다 제염 효율을 알 수 있었다. 따라서 본 연구의 목적인 방사성 폐기 물의 자체처분에 대해서 간단한 제염 처리만으로도 충분히 자체처분 기준에 만족하는 수준으로 방사성 폐기물을 관리 할 수 있다는 결과를 얻을 수 있었다.

방사성 폐기물의 경우 매우 다양한 물리·화학적 형태로 발생한다. 본 실험과 같이 유리성 오염 형태 외에도 고착성 오염 또는 방사화된 형태로 폐기물이 상당량 발생하고 있 다. 본 연구의 결과 지표는 단순히 유리성 오염에 해당하는 제염 효율이며, 만약 방사성 폐기물이 고착성 오염 또는 방 사화된 경우 본 연구와 같은 제염 시료를 사용하더라도 다 른 결과가 나올 것으로 생각된다. 따라서 추후 연구에서는 폐기물의 종류를 유리성 오염과 함께 고착성 오염 그리고 방사화된 폐기물에 대해 추가적인 제염 효율의 평가와 일반 화 과정이 필요한 것으로 판단된다.