Ⅰ.서 론

감마선 분광분석법은 환경 시료에서 자연 및 인공 방사성 핵종의 농도를 결정하는 데 가장 널리 사용되는 절차 중 하 나입니다. 환경 시료의 방사능농도를 측정하기 위해서는 알 려진 표준 source를 사용하여 얻은 시스템 검출 효율을 알 아야 한다. 교정 표준 source는 분석 될 샘플과 비슷한 물리 적 치수, 화학 조성 및 밀도를 가져야 측정 농도의 편차가 최소화 된다. 반대로, 샘플 자체 내의 광자 감쇠는 측정 시 료 및 교정 source에 대해 매우 다를 수 있습니다. 이러한 이유로 감마선 분광분석법에서 필요한 자기 흡수 보정을 평 가하기 위한 몇 가지 절차가 개발 되었다. 특히 교정용 표준 시료의 밀도는 1 g/㎤로 일정하나 환경시료는 0.4 g/㎤부터 1.4 g/㎤까지 다양한 범위의 밀도를 가진 환경시료에 적용 하기 Sanchez .F은 Petri vial과 Marinelli beaker에서 Monte Carlo 계산을 이용하여 자체흡수 효과를 계산하였 고, Debertin K 과 Dryak. P는 Marinelli beaker에서의 자 체흡수 효과를 연구하였다[1-3]. 따라서 많은 연구자들은 Monte Carlo 시뮬레이션이나 한정된 수의 밀도가 다른 표 준시료를 이용하여 자체흡수보정 값을 구한 후 이를 외삽해 서 밀도 차이에 대한 효율을 보정하였다[4-5].

현재 감마방사능 분석에 사용하는 방법은 밀도 1.0 g/㎤ 인 표준시료를 이용하여 얻은 효율 값을 다양한 밀도를 갖 는 환경시료에 그대로 적용하고 있다.

본 연구에서는 실제 검출기의 구조를 PENetration and Energy Loss of positrons and Electrons; PENELOPE의 코드를 사용하여 전산 모사하였다[5]. 표준혼합시료(450, 1,000㎖)를 사용하여 다양한 밀도와 높이에 따른 각각의 에 너지에 대한 측정효율과 PENELOPE 전산모사에서 구한 효 율을 비교하였으며, 또한 자체흡수에 대한 효율을 보정하여 다양한 환경시료에 적용하여 검출하한치를 알아보고자 한다.

Ⅱ.대상 및 방법

1.연구대상

HPGe 검출기는 Marinelli beaker(450㎖) 표준선원을 이용하여 측정하였고, 검출기와 측정용기의 기하학적 배치 는 Fig. 1과 같다. 표준선원의 매질은 한천(agar)이며, 밀도 는 1.0 g/㎤이다. 실험 및 Simulation에 사용한 검출기는 EG&G ORTEC사의 동축형 HPGe 검출기(GEM 30185)이다 [Fig. 1].

⁶⁰Co의 1,332 keV 감마선의 에너지 분해능은 1.78 keV, 상대효율은 30%, Peak-to- Compton 비는 58:1을 가진다. 또한 HPGe 검출기는 영인과학(분석기기, 서울, 한국)에서 교정하였다.

2.연구방법

1)PENELOPE of Simulation

PENELOPE란 “PENetration and Energy Loss of positrons and Electrons"에서 파생되었다. PENELOPE의 알고리즘은 100 eV～1GeV 사이의 에너지를 가진 전자와 양전 자에 적용 가능한 산란 및 충돌 단면적 데이터베이스와 상호작 용 모델을 채용하고 있다[6].

PENELOPE는 측면변위와 경계면 통과과정을 유효 적절히 처리하여 에너지요동에 일과성이 있다. PENELPE는 Monte Carlo 방법에 따라 검출기의 특성을 전산모사 하도록 구성되어 있는데, Monte Carlo 방법이란 시뮬레이션 technic의 일종으 로 많은 수의 실험을 바탕으로 통계 자료를 얻어 그 자료로부터 역산하여 어떤 특정한 수치나 확률분포를 구하는 방법이다[6]. 통계자료가 많을수록, 입력 값의 분포가 고를수록 결과의 정밀 성이 보장되는 특성이 있다. 검출기 구조는 크리스털의 길이, 직경 및 깊이 등 다양한 기하학적 구성요소들은[7]. 제조사에서 제공한 데이터 값<Table 1>들을 시뮬레이션에 적용하였다 [Fig. 2].

2)표준혼합선원의 전체에너지 피크효율 비교

감마선원의 부피에 의한 기하학적 효과와 선원과 주변 물 질에 의한 감쇠효과를 반영하여 한국표준과학연구원에서 제작 및 인증한 표준부피선원(CRM)을 측정한 효율과 PENELOPE를 이용하여 계산한 효율값을 비교하였다. 표준 부피선원의 정보는 Table 2에 나타내었다.

3)높이 변화에 따른 효율

표준부시선원을 1 cm 간격으로 변화를 주어 5 cm 측정하 여 PENELOPE와 비교하였다[Fig. 3]. 측정 표준 P_j (높이 H_j 및 질량 m_j를 가짐)의 방출 E_i에 대한 카운트 D_ij는 식(1) 로 나타낸다.

에너지 및 시료높이의 효율은 식(2) 같다[7-10].

따라서 측정 된 피크 면적 Dij (높이를 이용한 시료 측정 의 에너지)과 알려진 나머지 매개 변수를 사용하여 효율 값 ɛij 을 결정할 수 있다.

4)자체흡수 보정 및 효율 비교

채취한 시료와 밀도 1.0 g/cm³인 표준부피선원을 이용하 여 효율을 측정한다. 밀도가 보정된 효율(є₀ (ρ = x, E)값 을 구하면 식(3)과 같이 표현된다[11].

여기서 sa는 자체흡수(self-absorption)를 나타내고 있 다. 식(3)을 이용하여 다양한 밀도를 갖는 환경시료에 적용 하였다.

5)시료의 전처리

원전부지 주변에서 채취한 시료 토양, 쌀, 솔잎, 무, 배추 는 그늘진 곳에서 바람에 말리다. 육상시료(토양)는 축적 경 향, 지표생물(솔잎), 농산물시료( 무, 배추)는 내부피폭의 대상이기 때문에 시료를 선별적으로 택하였다. 바람에 말리 면서 불순물 등과 같은 이물질을 제거한다. 건조 중에 덩어 리가 된 부분은 잘게 부수고, 건조 후 2 ㎜ 이상의 이물질을 제거한다. 체로 거른 시료의 무게를 재고 측정용 Marinelli beaker에 충진 한 다음 측정시료의 무게를 재었다[13]. 각 각의 시료마다 밀도 0.4 g/㎤ 에서 1.6 g/㎤까지 나타냈다. 또한 전 처리의 목적은 원 시료가 갖고 있는 방사성핵종의 손실 없이, 균질하게 농축하여 원 시료의 부피를 줄이는 것 이다.

6)MDA 계산 및 측정

최소검출방사능(Minimum Detectable Activity; MDA) 는 시료의 양과 효율 및 측정시간에 의존하는 양이다[12]. Currei[13] 논문의 통계적 고찰을 통한 검출한계를 이용하 여 유도하였고, 95%의 신뢰수준에서 식(4)을 통해 MDA를 구했다.

여기서 BGC 백그라운드 계수치, ts는 시료 계측시간, ts 는 백그라운드 계측시간, E는 백그라운드 계수율, Y는 화학 수율, S는 보정인자로 시료량과 측정중 반감기를 보정하는 인자이다.

그러므로 전 처리한 각각의 시료를 80,000 sec, 100,000 sec 측정하였다.

환경시료에 대한 각 에너지 중에서 100 keV 이상 1,400 keV이하에 해당하는 경우 효율교정은 식(5)을 이용하여 구 할 수 있다.

Ⅲ.결 과

1.표준혼합선원의 전체에너지 피크효율 비교

환경방사능 측정에 적합한 저에너지 50 keV 부터 고에너 지 2,000 keV 까지 해당하는 표준부피선원 450㎖, 1,000 ㎖ CRM의 측정치와 PENELOPE의 계산치를 비교 한 결과, 전체에너지 피크 효율에 대한 불확도는 전반적으로 3% 이 내에서 잘 일치하였음을 확인하였다[Fig. 4].

2.높이 변화에 따른 효율

표준부피선원을 1 cm 간격으로 변화를 주어 측정 및 PENELOPE와 비교한 결과 불확도 는 3% 이내에서 잘 일치 하였음을 확인하였다[Fig. 5].

3.자체흡수 보정 및 효율 비교

교정용 표준 부피 선원의 기준인 밀도 1 g/㎤와 비교하였 을 때 밀도변화에 따른 저에너지 영역에서 효율뿐만 아니라 고에너지 영역까지 불확도는 범위 3%이내 이었기에 아주 잘 일치함을 확인하였다. 이를 이용하여 밀도보정인자는 밀 도 1 g/㎤에 대한 효율의 비로 나타낼 수 있으며, 0.85～1.5 값을 가진다. 밀도가 0.4 g/㎤에서 ²⁴¹Am(59.54 keV)에 대 한 밀도보정인자는 1.15, PENELOPE 전산모사에서는 1.153, ¹³⁷CS(661.66 keV)에서는 1.06 g/㎤, PENELOPE 전 산모사에서는 1.064, ⁸⁸Y(1,836.04 keV)에 대한 밀도보정 인자는 1.03, PENELOPE 전산모사에서는 1.033으로 불확 도는 1% 이내에서 잘 일치함을 확인하였다[Fig. 6].

4.MDA 측정

환경시료에 대한 감마동위원소 분석결과 토양에서 검출된 ¹³⁷Cs의 MDA < 0.425 ～ 1.21 Bq/kg-dry 의 범위로 검출되 었다. 또한 토양에서 가장 많은 방사능을 차지하는 자연방사 성 핵종인 ⁴⁰K이 351～589 Bq/kg-dry로 검출되었다.

지표생물인 솔잎에서 ¹³⁷Cs의 MDA <0.0512, 90Sr에서 MDA <0.0117, 131I MDA는 <0.0312로 나타났다. 농산물인 쌀 ¹³⁷Cs의 MDA <0.0395 Bq/kg-fresh, 90Sr에서 MDA <0.00210 Bq/kg-fresh, 무에서 ¹³⁷Cs의 MDA <0.008421 Bq/kg-fresh, 90Sr에서 MDA <0.00294 Bq/kg-fresh, 배 추에서 ¹³⁷Cs의 MDA <0.00723 Bq/kg-fresh, 90Sr에서 MDA <0.00129 Bq/kg-fresh로 모든 환경시료에 대해서 검출하한치 미만으로 나타났다. 또한, 환경 시료의 밀도에 따른 에너지 스펙트럼을 나타내었다[Fig. 7].

Ⅳ.고 찰

Monte Carlo 방법에 의한 전산모사를 통하여 정확한 효율 을 계산하기 위해서는 HPGe 검출기의 정확한 기하학적인 모 양을 파악해야 한다. 본 연구에서는 제조사에서 제공한 데이 터 값들을 시뮬레이션에 적용하였다. 적용결과 HPGe 구조와 전산모사의 구조는 Ge 불감층이었다. 이 결과는 스캐닝 방법 을 이용하여 검출기의 유감 체적을 결정한 연구자들[16-18] 도 이와 유사한 결과를 얻었다. 또한 다른 연구자들의 결과를 참고하여 표준부피선원 측정에 의한 측정치와 Monte Carlo 계산치를 비교하여 결정하였다. 측정 시료의 기하학적인 모 양에 의하여 효율을 측정하고, 그 결과를 Monte Carlo 계산 의 타당성을 확인하였다.

구조의 일치성을 기준으로 결과 값에서 알 수 있듯이 측 정치와 PENELOPE 시뮬레이션 각각의 시료에 대한 효율 및 불확도는 3% 이내에서 잘 일치함을 확인하였다. 측정시 료의 밀도에 따른 자체흡수 효과에 의하여 측정효율이 달라 진다. 이러한 밀도 및 높이 차이에 따른 효율의 변화 정도를 조사하였다. 환경시료는 시료의 밀도뿐만 아니라 화학적 성 분일 달라짐으로써 측정효율이 달라질 수 있다. 그러나 동 일한 밀도 시료의 경우 화학적 성분의 차이로 인한 효율 변 화는 무시할 수 있다고 보고되었다[18].

실제 방사능 분석에서 가장 어려운 한계 중의 하나는 실험 실에서 사용하는 측정용기(20, 50, 80, 450, 1,000, 2,000) 에 대하여 표준부피선원 및 환경시료를 이용하여 에너지 및 효율 교정을 해야 하기 때문에 시간이 많이 소요된다. 각각의 환경시료에 대하여 전처리 후 폐기물의 발생 등으로 인하여 많은 문제점이 있다.

그리고 환경시료 측정 시 MDA 값들을 얼마만큼 줄일 수 있는지에 대한 한계가 발생함을 알 수 있다.

Ⅴ.결 론

자체 흡수 보정은 토양 시료와 다양한 밀도 (0.4 g/㎤～ 1.6 g/㎤)에 대한 정확한 방사능 분석을 보장하고 효율 교정 을 위한 표준혼합소스를 확보하는 데 중요합니다.

그러므로 자체 보정한 효율의 데이터를 활용하여 표준혼 합시료인 작은 크기(20㎖, 40㎖)부터 아주 큰 크기(2,000 ㎖, 3,000㎖) 까지 적용할 뿐만 아니라, 다양한 크기의 검 출기효율에도 적용할 수 있음을 확인하였다. 또한 표준혼합 시료에서 구한 자체보정효율을 다양한 환경시료에 분석결 과 시료가 높이 올라 갈수록 즉, 시료량이 많을수록 효율이 감소함을 확인하였다. 또한, 시료량이 많을수록, 측정시간 이 증가할수록 MDA 값이 감소함을 확인할 수 있었다.